Femtosekunden- und ultraschnelle Laserkontrolle

"Laser amplification in excited dielectrics"

T. Winkler, L. Haahr-Lillevang, C. Sarpe, B. Zielinski, N. Götte, A. Senftleben, P. Balling and T. Baumert; Nature physics, 2018, 14, 74 – 79

Breitbanddielektrika wie Gläser oder Wasser sind im sichtbaren und infraroten Wellenlängenbereich transparent. Dies ändert sich, wenn sie ultrakurzen und hochintensiven Laserpulsen ausgesetzt werden. Verschiedene Wechselwirkungs­-mechanismen führen zum Auftreten verschiedener transienter nicht-linearer optischer Phänomene. 

Mit diesen lassen sich die optischen Eigenschaften von Dielektrika vom transparenten bis zum metallähnlichen Zustand steuern. Hier erweitern wir diesen Bereich um einen noch unerforschten Mechanismus in angeregten Dielektrika: Verstärkung. In einem zweifarbigen Pumpsonden-Experiment zeigen wir, dass ein 400 nm-Femtosekunden-Laserpuls kohärent verstärkt innerhalb einer angeregten Saphirprobe auf einer Skala von wenigen Mikrometern ist. Simulationen unterstützen den vorgeschlagenen Zwei-Photonen-stimulierten Emissionsprozess, der zeitlich und räumlich kontrollierbar ist, nachdrücklich. Folglich erwarten wir Anwendungen in allen Bereichen, die starke Lokalisierung erfordern.

"Photoelectron Circular Dichroism with Two Overlapping Laser Pulses of Carrier Frequencies ω and 2ω Linearly Polarized in Two Mutually Orthogonal Directions"  P. V. Demekhin, A. N. Artemyev, A. Kastner and T. Baumert; Physical Review Letters, 2018, 121, 253201 (6pp)

Bisher war zirkular polarisiertes Licht zur Erkennung chiro-optischer Effekte unerlässlich. Prominente Beispiele sind der traditionelle Zirkulardichroismus bei der Absorption und der Photoelektronen-Zirkulardichroismus, der aus der Ionisierung von chiralen Molekülen resultiert. Hier zeigen wir, dass chiro-optische Effekte auch durch ein Laserfeld ausgelöst werden können, dass aus Trägerfrequenzen besteht und in zwei zueinander orthogonalen Richtungen linear polarisiert ist. Diese Felder können so zugeschnitten werden, dass der resultierende elektrische Feldvektor eine Rotationsbewegung in verschiedenen Richtungen senkrecht zur Ausbreitung des Lasers nachahmt.

Unsere Simulationen zeigen eine beträchtliche Vorwärts/Rückwärts-Asymmetrie in der Winkel-Emissionsverteilung der Photoelektronen, die von der Händigkeit eines chiralen Moleküls und der Rotationsrichtung des Feldes abhängt. Wir schlagen vor, dass die Wirkung solcher rotationsangepassten Felder nicht auf dem Photon-Elektronen-Drehimpuls-Transfer beruht, wie es bei konventionellen chiro-optischen Effekten der Fall ist. Heutzutage können solche bichromatischen Felder in vielen Experimentallabors im optischen und sogar im XUV-Regime erzeugt werden. Es werden experimentelle Verifikationen dieses neuen Schemas erwartet in naher Zukunft.

"Temporal Airy pulses for controlled high aspect ratio nanomachining of dielectrics"
N. Götte, T. Winkler, T. Meinl, T. Kusserow, B. Zielinski, C. Sarpe, A. Senftleben, H. Hillmer and T. Baumert; Optica, 2016, 3 (4), 389 – 395

Das Verständnis des Zusammenspiels zwischen optischen Pulsparametern und ultraschneller Materialreaktion ist entscheidend, um eine effiziente und kontrollierte Laser-nanomaschine zu erreichen. Im Allgemeinen ist der Schlüssel zur Einleitung der Materialbearbeitung die Abscheidung einer ausreichenden Energiedichte innerhalb des elektronischen Systems. In Dielektrika entspricht diese kritische Energiedichte typischerweise einer Plasmafrequenz im Nah-IR-Spektralbereich. Wenn diese Dichte mit ultrakurzen Laserpulsen von einigen zehn Femtosekunden Pulsdauer im gleichen Spektralbereich augenblicklich erzeugt wird, nimmt die Eindringtiefe in das Material mit zunehmender Elektronendichte stark ab. Folglich ermöglicht ein Verbleib unterhalb dieser kritischen Dichte tiefe Eindringtiefen. Dies erfordert verzögerte Ionisationsprozesse, um die Energie für die Bearbeitung zu deponieren und damit die zeitliche Struktur der Laserpulse als Steuerungsparameter einzuführen. In diesem Beitrag demonstrieren wir dieses Konzept experimentell und untermauern das physikalische Bild mit numerischen Berechnungen.

Bandbreitenbegrenzte Pulse von 30 fs Pulsdauer werden entweder zeitlich symmetrisch oder zeitlich asymmetrisch auf bis zu 1,5 ps gedehnt. Das Wechselspiel zwischen Pulsstruktur und Materialantwort wird durch die asymmetrisch strukturierten zeitlichen Airy-Pulse optimal ausgenutzt, was zu einer inhärent effizienten Erzeugung von Nanokanälen mit hohem Aspekt-Verhältnis führt. Tiefen im Bereich von mehreren Mikrometern und Durchmesser um 250 nm werden innerhalb eines einzigen Laserschusses und ohne Einsatz von Selbstfokussierungs- und Filamentierungsprozessen erzeugt. Neben der Bearbeitung von nano-photonischen Bauelementen in Dielektrika hat die Technik das Potenzial, die laserbasierte Nanozellenchirurgie und Zell-porations-techniken zu verbessern.

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