Unsere Gruppe betreibt eine ultraschnelle Elektronenbeugungsanordnung, die in der Lage ist, die atomare Dynamik in einigen wenigen Nanometer dünnen Kristallen mit einer Zeitauflösung von etwa 100 fs aufzulösen, wie von Gerbig et al. berichtet (2015). Dazu regen wir den Kristall mit einem Femtosekunden-Laserpuls an und sondieren die Struktur des Gitters mit einem ebenso kurzen Elektronenpaket. Durch Variation der Zeitverzögerung zwischen beiden Pulsen kann ein "molekularer Film" des sich entwickelnden Kristalls eingefangen werden. Abbildung 1 zeigt eine zeitabhängige Beugungsintensität an einem 9-schichtigen (3 nm) dünnen Graphitfilm. Die klaren Schwingungen mit einer Periode von 827 fs entsprechen einer kohärenten Gitterschwingung vom Scherungstyp, bei der die Atome in benachbarten Graphitschichten gegeneinander schwingen.

2D-Materialien wie Graphit sind Kristalle mit stark gebundenen Ebenen, die mit schwacher Anziehungskraft übereinandergestapelt sind. Dadurch ist es möglich, chemisch stabile, atomar dünne Schichten aus diesen Materialien zu erzeugen. Die Kombination einzelner Schichten aus verschiedenen 2D-Materialien ist ein schnell wachsendes Forschungsgebiet und verspricht erfolgreiche Anwendungen. Es ist uns gelungen, Strukturen herzustellen, die jeweils einige wenige Schichten der 2D-Materialien Graphit und MoS2 enthalten. Die Elektronenbeugung (Abbildung 2) in Transmission enthält die Beugungsspitzen der beiden Einzelmaterialien, aber auch sogenannte Überstrukturspitzen, die sich aus der Kombination der beiden Systeme ergeben. In Adrian et al. (2016) haben wir gezeigt, wie das Beugungsmuster zur Charakterisierung dieser kombinierten 2D-Systeme verwendet werden kann. Nun wollen wir ultraschnelle Elektronenbeugungsmessungen an einer solchen MoS2-Graphit-Heterostruktur durchführen, um die Übertragung von Energie und Gitterschwingungen zwischen den beiden Materialien zu untersuchen, wenn wir nur eines von ihnen anregen.

In Zusammenarbeit mit der Gruppe von Jens Biegert am ICFO in Barcelona haben wir die laserinduzierte Elektronenbeugung von Molekülen in der Gasphase durchgeführt. Bei dieser Technik wird ein Elektron aus einem Molekül innerhalb eines sehr starken Laserfeldes emittiert. Das Feld beschleunigt das Elektron und treibt es dann zurück in Richtung des Moleküls, an dem das Elektron gestreut wird (Abbildung 3). Wie bei den obigen Beugungsmessungen enthält der Streuwinkel Informationen über die Struktur des Moleküls. Mit diesem Ansatz haben wir in Wolter et al (2016) untersucht, wie doppelt geladene Acetylenmoleküle unter dem Einfluss eines starken Laserfeldes in ein Proton und ein Ethinylkation zerfallen: Wenn die Molekülachse parallel zur Polarisation des Lichtfeldes liegt, erfolgt die Deprotonierung sehr schnell: Zum Zeitpunkt der Rückkehr des Elektrons ~10 fs nach der Ionisation hat ein Proton seinen Abstand zum nächstgelegenen Kohlenstoffatom bereits mehr als verdoppelt, während das zweite Proton in der Nähe seiner ursprünglichen Position bleibt. Bei gleichzeitiger senkrechter Ausrichtung des Moleküls haben beide Protonen ihren Abstand zu den Kohlenstoffatomen leicht vergrößert, sind aber immer noch gebunden. Die Protonierung verläuft in diesem Fall langsamer.

Referenzen

Gerbig et al. (2015)         C. Gerbig, A. Senftleben, S. Morgenstern, C. Sarpe & T. Baumert, New J. Phys., 17, 43050 (2015)

Adrian et al (2016)           M. Adrian, A. Senftleben, S. Morgenstern & T. Baumert, Ultramicroscopy, 166, 9‑15 (2016)

Wolter et al (2016)          B. Wolter, M. Pullen, A.-T. Le, M. Baudisch, K. Doblhof-Dier, A. Senftleben, M. Hemmer, C.-D. Schröter, J. Ullrich, T. Pfeifer, R. Moshammer, S. Gräfe, O. Vendrell, C. D. Lin & J. Biegert, Science 354, 308‑312 (2016)